一、引言

銻（antimony），元素符號(hào)為Sb，取自其拉丁文名stibium，屬于元素周期表中第Ⅴ主族，原子序數(shù)51。銻是兩性稀有金屬，總共有四種價(jià)態(tài)（-3，0，+3，+5），后兩者為環(huán)境中的主要價(jià)態(tài) 。環(huán)境中的銻污染來(lái)自兩部分：1、人為污染，這部分包括含銻的生活垃圾，采礦作業(yè)造成的粉塵、廢水、廢渣，汽油和火電站所用的煤炭等含銻燃料的燃燒。2、自然污染，它主要指富集銻地區(qū)如銻礦區(qū)、，某些溫泉和地?zé)岬貛б蚱涮厥獾牡刭|(zhì)條件造成周圍環(huán)境的含銻量偏高現(xiàn)象。Nriagu等指出，人為污染要比自然污染嚴(yán)重得多。受巖石風(fēng)化、雨水沖刷和人為排放等因素的影響，天然水體將最終成為大部分銻的環(huán)境歸宿。銻以各種化合物形式或以懸浮態(tài)或以溶解態(tài)存在于水環(huán)境中。一些研究表明，銻對(duì)生物和人體有慢性毒性和致癌性。銻污染問(wèn)題不容忽視。有關(guān)環(huán)境中的銻污染及其分布、毒性國(guó)外已有文獻(xiàn)報(bào)道。本文在綜述國(guó)內(nèi)外文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上，對(duì)水中銻的各種去除方法進(jìn)行評(píng)述，為銻污染的治理和研究工作提供參考。

二、銻的毒性和環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)

銻不是生物體必需的元素。不同價(jià)態(tài)的銻毒性大小順序如下：0價(jià)>+3（Ⅲ）價(jià)> +5（Ⅴ）價(jià)>有機(jī)銻。其中三價(jià)銻的毒性比五價(jià)銻高十倍。基于對(duì)銻的毒性研究，一些學(xué)者得到了土壤中銻的最大允許濃度為3.5-5mg/kg。
　　
美國(guó)環(huán)保局和歐盟分別在1979年和1976年將銻列為優(yōu)先考慮的污染物，日本環(huán)衛(wèi)廳也將其列為密切關(guān)注的污染物。世界各國(guó)都對(duì)銻制定了嚴(yán)格的環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)。德國(guó)規(guī)定人體每日平均吸銻量為23μgSb/d。歐盟規(guī)定飲用水中銻的最大允許濃度（maximum admissible concentration）為5μg/L。日本規(guī)定為2μg/L。美國(guó)環(huán)保局將飲用水中銻的MCLG（maximum contaminant level goal）和MCL（maximum contaminant level）值均定為6μg/L。世界衛(wèi)生組織基于從家鼠身上觀測(cè)到的0.43mg/(kg.d)的致病含銻量，規(guī)定飲用水中的銻含量應(yīng)低于5μg/L。我國(guó)也對(duì)環(huán)境中的銻作了相應(yīng)的限值規(guī)定。我國(guó)《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB3838-2002）和《生活飲用水衛(wèi)生規(guī)范》（衛(wèi)生部，2001年）中均將銻的限值定為5μg/L。《城市給水工程規(guī)劃規(guī)范》（GB50282-98）規(guī)定水廠出水中銻<10 μg/L，同時(shí)還規(guī)定飲用水水源中銻<50 μg/L。

三、天然水體中銻的價(jià)態(tài)、形態(tài)及反應(yīng)

1、分析方法與儀器

有效、迅速、靈敏的檢測(cè)分析方法是研究銻在環(huán)境中的形態(tài)、遷移、轉(zhuǎn)化規(guī)律的必需條件，相關(guān)的研究和文獻(xiàn)也比較多。隨著科研工作者的努力和分析方法的不斷改進(jìn)，銻的價(jià)態(tài)分析（即分析出樣品中不同價(jià)態(tài)的銻的含量）已經(jīng)擁有一套比較成熟的理論和方法。目前，常用的價(jià)態(tài)分析方法有分光光度法、電化學(xué)分析法、原子光譜法等。隨著富集、分離手段的改進(jìn)，原子熒光光譜法、氫化物發(fā)生電感耦合等離子體質(zhì)譜（HG-ICP-MS）、氫化物發(fā)生電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法(HG-ICP-AES)等新方法在價(jià)態(tài)分析方面已達(dá)到令人滿意的檢測(cè)限。1981年Andreaa將色譜分析方法引入對(duì)銻的分析檢測(cè)，利用氫化物發(fā)生氣相色譜原子吸收光譜（HG-GC-AAS）發(fā)現(xiàn)天然水體中MSA（（CH3）SbO（OH）2）和DMSA（（CH3）2SbO（OH））。利用色譜加元素特征檢測(cè)器不僅可以分析出不同價(jià)態(tài)的銻，而且可以根據(jù)不同有機(jī)物的色譜行為分離測(cè)定各種烷基銻化合物（目前是甲基銻），并可預(yù)測(cè)未知銻的形態(tài)[14]。不過(guò)，色譜和元素特征檢測(cè)器聯(lián)用檢測(cè)無(wú)機(jī)銻的檢測(cè)限目前還不夠理想。總之，由于銻的形態(tài)分析手段的滯后，世界各國(guó)當(dāng)前只能對(duì)總銻建立相應(yīng)的環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)，而無(wú)法依據(jù)銻不同價(jià)態(tài)化合物毒性大小作更細(xì)致的規(guī)定。

2、銻離子的水解

銻離子在水中主要以三價(jià)、五價(jià)存在。銻的簡(jiǎn)單化合物在水中的溶解度極低：Sb2O3在100℃時(shí)的溶解度為萬(wàn)分之一，常溫下則更低，其Ksp=1.5×10-93；Sb4O6在常溫下是萬(wàn)分之二[15]。可能是由于溶解度極低的緣故，文獻(xiàn)中少有關(guān)于銻的水解反應(yīng)常數(shù)的記載，而主要是對(duì)水體中不同價(jià)態(tài)銻分布的機(jī)理和影響因素進(jìn)行研究。目前學(xué)術(shù)界較為一致的認(rèn)識(shí)可歸納為
　　
（1）、三價(jià)銻離子在pH較寬范圍（約2～10）內(nèi)以中性分子（Sb（OH）3或SbO（OH）或HsbO2）存在，強(qiáng)酸環(huán)境下的存在形式為SbO+或Sb（OH）2+，強(qiáng)堿環(huán)境下是SbO2-或Sb（OH）4-，游離態(tài)的Sb3+只可能存在于極端酸性的環(huán)境中。
（2）、五價(jià)銻離子在弱酸、中性和堿性范圍內(nèi)以Sb（OH）6-或SbO3-形式存在，強(qiáng)酸條件下存在形式為SbO2-。
（3）、基于熱力學(xué)實(shí)驗(yàn)，兩種價(jià)態(tài)之間的轉(zhuǎn)換存在如下理論，根據(jù)上式推論，在富氧水體中（如地表水），三價(jià)銻的含量應(yīng)該幾乎沒(méi)有，而主要以五價(jià)銻存在，反之亦然。然而事實(shí)上，人們發(fā)現(xiàn)不僅三價(jià)銻可在一些富氧環(huán)境下存在，而且五價(jià)銻也可在缺氧環(huán)境下出現(xiàn)。究其原因，是因?yàn)閷?shí)際水體中的物理化學(xué)環(huán)境比較復(fù)雜，除溶解氧外，沉積物、生物、懸浮顆粒都有可能對(duì)銻的形態(tài)發(fā)生影響。一般而言，地表水中仍是五價(jià)銻占大部分。
（4）、有關(guān)銻的聚合離子的相關(guān)報(bào)道很少。強(qiáng)堿環(huán)境下可能有五價(jià)銻的聚合離子。Scholder等人推測(cè)在0.1～0.01mol/L的氫氧化鈉溶液中可能有Sb6O102-和Sb4O72-。

3、銻離子與簡(jiǎn)單離子的反應(yīng)

銻有很強(qiáng)的親硫性，在自然界主要以硫化物即銻輝礦（Sb2S3）形式存在。工業(yè)生產(chǎn)中鹵化銻也比較多見(jiàn)。因此大部分文獻(xiàn)都集中于溶液中氯離子、硫離子和銻離子的反應(yīng)。研究表明：這兩種離子都可以和銻生成各種聚合離子；Sb(Ⅲ)可溶于濃HCl，其和氯形成的化合物可用通式SbClx[(x-)+3]+ 來(lái)描述，有過(guò)量水存在時(shí)氯還可以和三價(jià)銻生成SbOCl不溶物；對(duì)Sb(V)氯化物的研究比較少，F(xiàn)ridman 依據(jù)吸附數(shù)據(jù)給出了它的通式SbCLx[(x-)+5]+。此外，銻可以溶于堿性溶液中（如溶于Na2S），也可形成無(wú)定形的硫化物化合物Sb2S3（酸性）或SbS2（堿性）等。需要指出的是，幾乎所有關(guān)于氯離子和銻反應(yīng)的研究都是在強(qiáng)酸環(huán)境下進(jìn)行的。而有關(guān)硫離子和銻反應(yīng)時(shí)，硫的濃度也比較大。天然水體中無(wú)論是離子強(qiáng)度、雜質(zhì)的多樣性、pH值都和實(shí)驗(yàn)室配制的水樣相差甚遠(yuǎn)，因此，實(shí)際水體中氯或硫兩種離子與銻是否發(fā)生反應(yīng)以及反應(yīng)機(jī)理仍不甚明確。

4、銻離子與有機(jī)物的反應(yīng)

三價(jià)銻可與一系列含O-和S-的有機(jī)配位體絡(luò)合，既可以和軟配位體配位，如SH配位，也可以同硬配位體配位，如-COOH配位，還可以和CDTA，DTPA，EDTA 等螯合。而與五價(jià)銻僅能與少數(shù)有機(jī)配位體絡(luò)合。它們的這種絡(luò)合性質(zhì)被應(yīng)用于分析領(lǐng)域，用作高效選擇性的分離手段。
　　
天然有機(jī)物和銻之間的反應(yīng)很少有報(bào)道。1995年P(guān)ilarski發(fā)現(xiàn)腐殖酸能吸附酒石酸銻鹽和Sb（OH）3，其吸附等溫線遵循Langmuir方程，而腐殖酸對(duì)五價(jià)銻的吸附性能不大。他同時(shí)推測(cè)可能由于五價(jià)銻離子以SbO3－的帶負(fù)電酸根形式存在，而腐殖酸同樣在水中帶負(fù)電所致。

5、銻離子在固體顆粒上的吸附

水體中假如是五價(jià)銻離子占多數(shù)的話，由于水中懸浮顆粒和沉積物多數(shù)帶負(fù)電，就不會(huì)對(duì)同是帶負(fù)電的SbO3－有吸附作用。Jarvie[19]和Stordal等人的研究結(jié)果證實(shí)了上述假設(shè)。Tanizaki等人對(duì)此進(jìn)行了更為具體的論證，他們用0.45um的濾膜過(guò)濾一些河流水，發(fā)現(xiàn)約有70%“溶解態(tài)”的銻可以通過(guò)膜濾，同時(shí)發(fā)現(xiàn)這些銻的分子質(zhì)量都在500Da以下，推測(cè)銻的存在形式為Sb（OH）6－。Brannon和Patrick發(fā)現(xiàn)基本上在含銻0.5～17.5ug/g的缺氧土壤中絕大部分銻與穩(wěn)定態(tài)的鐵和鋁氧化物相結(jié)合。國(guó)內(nèi)何孟常等人也發(fā)現(xiàn)礦區(qū)周圍土壤中的銻污染現(xiàn)象[20]。不過(guò)他們都沒(méi)有對(duì)其中銻的價(jià)態(tài)和形態(tài)給出明確的結(jié)論。Crecelius等在調(diào)查一個(gè)銅礦附近區(qū)域土壤中的銻時(shí)發(fā)現(xiàn)，<20%的銻是與鐵和鋁化合物相結(jié)合并可被萃取，而大部分銻以一種穩(wěn)定的狀態(tài)存在，他們推測(cè)可能是礦物顆粒。Thanabalasingam和Picking發(fā)現(xiàn)人工配制的MnOOH、FeOOH、Al（OH）3均對(duì)三價(jià)銻有吸附作用。吸附順序是錳>鋁>鐵。Belzile等則進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，人工配制的水合鐵、錳氧化物對(duì)三價(jià)銻的主要作用是：吸附－氧化－釋放，即吸附后氧化成五價(jià)銻再釋放出來(lái)。整個(gè)過(guò)程經(jīng)測(cè)定為假一級(jí)反應(yīng)，常數(shù)0.887±0.167/天（人工配制水合鐵氧化物）、0.574±0.093/天（天然水合鐵氧化物）、1.52～2.35/天（人工配制水合錳氧化物）。銻和鐵、錳水合氧化物之間的特殊吸附性質(zhì)可應(yīng)用于對(duì)銻的水處理。

四、銻污染的治理現(xiàn)狀與研究進(jìn)展

1化學(xué)沉淀法

化學(xué)沉淀法指通過(guò)外加藥劑使水中的銻形成沉淀而得以去除的方法，常用方法如下：

（1）調(diào)節(jié)pH值
根據(jù)溶度積原理，利用銻氫氧化物在水中的低溶解度去除。由于銻呈兩性，因此如何選擇最佳pH值應(yīng)根據(jù)實(shí)驗(yàn)而定。張偉寧等人用分部沉積法去除金屬合金溶液中的銻，先調(diào)節(jié)pH=5～6，將溶液通過(guò)膜濾、洗凈、烘干，再調(diào)節(jié)pH=9～10，膜濾、洗凈、烘干。通過(guò)此法，可將銻的濃度由300ppm降到25ppm。
（2）投加鐵鹽和硫離子
這兩者對(duì)銻去除的機(jī)理不甚相同，鐵鹽對(duì)于銻的去除機(jī)理現(xiàn)仍無(wú)定論。把它們歸于一類是由于兩者均是通過(guò)外加藥劑產(chǎn)生沉淀而去除銻。由于硫離子和銻能夠生成不溶物，因此是尾礦廢水處理中的常用方法。鐵鹽對(duì)于銻的去除主要應(yīng)用于飲用水的處理，因?yàn)殍F鹽是水處理中的常用藥劑，這樣不會(huì)在去除銻的同時(shí)帶來(lái)二次污染。同時(shí)強(qiáng)化混凝也是給水處理中比較經(jīng)濟(jì)的一種辦法。YuKoNaKamura和TaUashi Tonnnaga利用三氯化鐵（FC）對(duì)銻有良好的絮凝作用的性質(zhì)，通過(guò)調(diào)控pH，使污染水中銻的去除達(dá)到80％至90％ 。Meea K等人用三氯化鐵（FC）和聚合氯化鋁（PAC）分別進(jìn)行混凝燒杯實(shí)驗(yàn)，處理自配和天然的含銻水樣。結(jié)果表明，PAC的去除作用不大，F(xiàn)C是比較有效的除銻藥劑，三價(jià)銻較五價(jià)銻更易去除且不受pH影響，并得出去除五價(jià)銻的最佳pH＝5。筆者采用聚合硫酸鐵為混凝劑中試實(shí)驗(yàn)處理受銻污染原水，也得到了相類似的結(jié)論。
（3）pH調(diào)節(jié)與投加鐵鹽聯(lián)用
通過(guò)調(diào)節(jié)pH值又投加混凝藥劑的方法強(qiáng)化處理。杜軍[25]將FeSO4和Ca（OH）2一起加入含銻的尾礦廢水中，使其發(fā)生混凝吸附共沉淀，將3.1mg/L含銻廢水去除至0.098mg/L。

2、電化學(xué)方法

金屬的電化學(xué)反應(yīng)是比較常見(jiàn)的現(xiàn)象。Mills T于1953年發(fā)現(xiàn)銻的電位沉積現(xiàn)象。李紅等觀測(cè)到了三價(jià)銻在鉑電極上的欠電位沉積現(xiàn)象。污廢水處理中也利用了這個(gè)原理。張志等用微電解－中和沉淀法處理礦山廢水。其過(guò)程是：讓酸性廢水通過(guò)充滿焦炭和鐵屑的柱狀反應(yīng)器，然后出水加堿中和。其原理是：原水通過(guò)反應(yīng)器時(shí)會(huì)形成無(wú)數(shù)個(gè)微小的原電池；金屬離子如銻在陰極（焦炭）發(fā)生還原反應(yīng)形成單質(zhì)而滯留；陽(yáng)極的鐵以離子形式溶出，在后續(xù)的加堿回調(diào)中作為具有吸附性能的混凝劑改善水質(zhì)；經(jīng)過(guò)處理，可使水中銻含量由28mg/L降至0.14mg/L。
　　
1984年美國(guó)Don Heskett發(fā)明了一種稱為KDF的高純度銅鋅合金作為過(guò)濾介質(zhì)，它可通過(guò)電化學(xué)和部分催化作用完成去除溶解于水中的銻離子，溶于水中的銻離子還原成不溶性的銻單質(zhì)并鍍覆于顆粒介質(zhì)的表面和中間[28]。

3、離子交換法

最常見(jiàn)的是離子交換樹(shù)脂和活性氧化鋁。活性氧化鋁的除銻機(jī)理仍不明了，鑒于它對(duì)五價(jià)銻的良好吸附性能及參考其除氟原理，筆者大膽地把它歸入這一類。
　　
Xu Y-H[29]用商業(yè)活性氧化鋁（AA）作吸附劑，發(fā)現(xiàn)它對(duì)五價(jià)銻離子有非常好的吸附性能，最佳pH=2.8～4.3，飽和的AA可以用50mM氫氧化鈉溶液再生。實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)硝酸鹽、氯化物、亞砷酸鹽對(duì)吸附影響很小，而砷酸鹽、EDTA、酒石酸鹽、硫酸鹽可以顯著降低其吸附性能。他同時(shí)推測(cè)活性氧化鋁和五價(jià)銻離子以靜電吸附和特性吸附為主。
　　
Nalan Ozdermir[30]等人所做的研究表明，XAD-8型離子交換樹(shù)脂對(duì)無(wú)機(jī)形態(tài)的Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)離子有很強(qiáng)的吸附作用，該系統(tǒng)最優(yōu)pH范圍是4-6（pH=5時(shí)最佳），其對(duì)Sb(Ⅴ)的去除作用要比Sb(Ⅲ)的去除平均低12.5%。不過(guò)該裝置是用作分析的預(yù)處理，規(guī)模很小。何萬(wàn)年等用氨基烷基磷酸基鰲合性陽(yáng)離子交換樹(shù)脂處理銅電解液中的銻離子，也取得較好的效果。

4、其它方法

除以上三大類以外，還有其它的一些辦法。日本人Yamashita采用投加HCL和陽(yáng)離子表面活性劑，然后通入空氣的辦法，使銻吸附在氣泡表面而去除[32]。1972年Sigworth 和 Smith 曾報(bào)道活性炭對(duì)銻有極好的吸附性能，但此后未再見(jiàn)相類似的報(bào)道。

五、展望

環(huán)境中的銻污染正在不斷引起人們的高度重視，隨著研究的開(kāi)展和深入，銻在環(huán)境中的毒性和分布規(guī)律也在不斷為人們所了解。伴隨著嚴(yán)格的環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)的建立，也給水處理行業(yè)帶來(lái)了巨大的挑戰(zhàn)。

（1）銻在水環(huán)境中的存在價(jià)態(tài)和形態(tài)非常復(fù)雜，其遷移、轉(zhuǎn)化和分布規(guī)律都有待更系統(tǒng)深入的分析和討論。由于檢測(cè)方法和形態(tài)分析的滯后，為相關(guān)的理論研究帶來(lái)了困難。
（2）現(xiàn)有水處理領(lǐng)域中的處理方法對(duì)銻的去除效果不理想，難以在滿足水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)要求的同時(shí)又兼顧處理的經(jīng)濟(jì)性。一方面，銻特殊的物理化學(xué)性質(zhì)促使人們需要尋求新的處理方法、藥劑和材料；另一方面，又要考慮盡量不因此而增加水處理的成本。因此，如何尋找高效和經(jīng)濟(jì)可行的除銻手段是亟待解決的問(wèn)題。同時(shí)相關(guān)問(wèn)題的解決也可為解決水質(zhì)污染中的重金屬污染問(wèn)題提供借鑒和參考。

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