1 引言

　　飲用水消毒是飲用水凈化過程中的最后一個環節，也是和人體健康最直接相關的技術單元，始終作為飲用水安全保障的研究熱點.20世紀初，研究者主要致力于控制飲用水中的大腸桿菌和釋放有害物質的細菌.隨著氯、氯胺 、臭氧等消毒技術的出現，人們有效抑制了上述污染物導致的病原性傳染病，從而保證了飲用水的微生物安全性.但與此同時，這些氧化劑與原水中有機物發生加成、取代和氧化等反應，生成大量消毒副產物，對水體產生了二次污染.1974年，Rock等首次在飲用水氯化過程中檢測出消毒副產物-三氯甲烷，在隨后的40年中，越來越多對人體健康具有潛在風險的消毒副產物被研究者報道.在飲用水消毒過程中如何平衡飲用水微生物安全性與化學安全性是亟待攻克的一個重大難題，成為當前飲用水消毒技術研究的重要內容.針對消毒過程的基礎和應用研究發展迅速的現狀，亟需系統梳理和分析飲用水消毒與風險控制研究的熱點和趨勢.因此，分析全球飲用水消毒技術研究總體情況以及我國在該領域的研究水平和與發達國家之間的差距，對明確我國飲用水消毒技術的發展趨勢和研究人員選題具有重要意義.

　　文獻計量分析法是利用統計學的方法將來自圖書館學和信息科學的數據進行統計分析，從而定量描述和解釋一個給定主題、領域、機構和國家的文章或專利分布情況和變化規律.該方法在許多領域研究發展趨勢分析中得以應用，并做出了如下假定，即：① 一個國家在某個領域的文章和專利發表量代表該國對此領域研究的關注程度;② 文章被引頻次與該國在此領域的研究水平相關; ③關鍵詞出現的頻次與該技術在某階段的研究熱點相關.本研究利用文獻計量分析方法對2000—2012年間與飲用水消毒相關的SCI論文和專利進行了統計分析.我們首先對論文和專利的發文量、被引頻次、領先國家進行定量描述，然后通過關鍵詞分析了解飲用水消毒技術的研究趨勢和熱點以及我國與發達國家存在的差距.

　　2 研究方法

　　本研究所獲得的數據分別來自文獻檢索和專利檢索，并通過文獻計量分析法對其進行統計分析.文獻和專利檢索的時間跨度均為2000—2012年.

　　2.1 文獻檢索

　　學術論文主要反映基礎研究情況.文獻檢索采用Web of Science中的科學引文索引數據庫，其檢索領域包括“evironmental sciences”，“water resources”和“environmental engineering”.文獻檢索式為：“drinking water*” AND(disinfect* OR disfection*); “drinking water*” AND(adsorpt* OR sorpt*); “drinking water*” AND(chlorin* OR(chlorine dioxide)OR chloramin* OR monochloramin*); “drinking water*” AND(ozone OR ozonation); “drinking water*” AND(hydrogen-peroxide OR(hydrogen NEAR/1 peroxide)OR H2O2); “drinking water*” AND(UV* OR ultraviolet*)NOT visible; “drinking water*” AND(photodegrad* OR photooxid* OR photolysis OR photocatalysis).

　　2.2 專利檢索

　　專利申請更多反映技術應用研究情況.專利檢索選取Web of Science中德溫特世界專利索引數據庫，在國際專利分類為C02F*下進行.專利檢索式為：((“drinking water” AND((“disinfect*” AND(“ozone” OR “chlorin*” OR UV))OR “disinfect*”))OR((((“disinfect*” AND(“ozone” OR “chlorin*” OR UV))OR “disinfect*”)AND water)NOT(“waste* water*” OR “atmosphere” OR “circulat* water” OR “deionized water” OR “wastewater” OR “industr*” OR “sewage”))).

　　3 結果與討論

　　3.1 總體情況

　　根據檢索結果，共有2119篇文獻和2856項專利符合檢索條件.為了進一步了解2000—2012年飲用水消毒領域的發展狀況，文獻和專利檢索結果按時間(年)展開.由圖 1可以看出在這13年間，全球飲用水消毒領域發文和專利數量呈逐年上升的趨勢，且2012年發文數量達到了2000年發文量的2.6倍，專利申請量達到了2000年專利申請量的2.5倍，表明研究者對飲用水消毒領域的科學研究和技術轉化應用的關注一直處于持續增長中.此外，飲用水消毒領域的專利數略高于發文數，表明這13年間研究者不僅關注了飲用水消毒領域的科學研究，并且致力于將研究成果轉化為技術應用于實際生產中.

　　圖1 2000—2012年飲用水消毒技術文章和專利發表數量

　　3.2 研究趨勢及熱點

　　為了了解2000—2012年飲用水消毒領域的主要研究方向及整體變化趨勢，我們對本領域處于前10位的關鍵詞及其出現的頻次進行了統計，并且細分了3個階段(2000—2004年、2005—2008年和2009—2012年)來研究.如圖 2所示，“消毒副產物”、“氯和氯化”、“臭氧和臭氧發生器”、“三鹵甲烷”、“鹵乙酸”和“腐殖質”這幾個關鍵詞在3個階段均排在前10位，表明這13年來飲用水的消毒研究方向主要集中在消毒工藝方法和消毒副產物兩方面.其中“消毒副產物”、“氯和氯化”、和“臭氧和臭氧發生器”這3個關鍵詞在3個時間段的出現頻次始終處于領先地位，進一步確定消毒工藝方法和消毒副產物研究在飲用水消毒領域研究的重要性.

　　圖2 2000—2012年飲用水消毒技術的關鍵詞

　　在消毒工藝方法方面，由圖 2可以看出關鍵詞“氯和氯化”出現的頻次由2000—2004年的139上升到2008—2012年的291，關鍵詞“臭氧和臭氧發生器”出現的頻次由2000—2004年119上升到2008—2012年的139，表明在這13年間，研究者持續高度地關注了氯化和臭氧氧化消毒工藝.這主要是由于氯是一種世界范圍內使用最廣的消毒劑，而臭氧消毒是歐洲主要城市飲用水深度凈化的重要手段.此外，“二氧化氯”作為十大關鍵詞之一出現在2000—2008年，隨后消失，表明該技術在近幾年受到的關注度有所降低.

　　在消毒副產物方面，圖 2顯示2000—2012年間，生成消毒副產物的反應動力學、生成種類以及消毒副產物的去除持續受到研究者的關注.常規的消毒副產物“三鹵甲烷”和“鹵乙酸”一直是研究熱點，并呈逐年增長的趨勢.在2005—2008年間，“溴化物”第一次成為前10個熱點關鍵詞之一，表明研究者開始重點關注消毒過程中產生的溴代物.并且溴代物已被證實其毒性要遠高于氯代物，可能對人類健康造成較強的潛在危害.此外，一些新型的消毒副產物如含氮消毒副產物，由于研究時間不長，發文數量較少，在2000—2012年間未能成為高頻關鍵詞.但考慮到它們對人體健康和生態環境存在較高的潛在風險，因此未來很可能得到研究者的重點關注.在2005—2008年，研究者開始將目光轉移到消毒副產物生成的源頭-“前驅物”上，其中最受關注的是“腐殖酸”.研究者主要是通過“混凝”的方法去除這類大分子前驅體，從而達到控制消毒副產物的目的.在2009—2012年，上述關鍵詞出現頻次均有一定的上升.與此同時，關鍵詞“基因毒性”的出現，表明研究者的關注重點不再局限于消毒副產物種類和含量的測定或是簡單的去除，已經著眼于它們的毒性檢測及對人體健康的風險評估方面.

　　我們對2000—2012年國際消毒技術熱點專利進行分析，了解研究者重點將哪些研究成果轉化為技術應用于實際生產中.根據圖 3和表 1我們發現該領域的技術熱點集中在飲用水消毒工藝技術和消毒副產物去除兩方面.研究者重點關注的消毒技術從高到低依次為：消毒劑消毒、紫外消毒、電化學消毒、臭氧消毒、電解消毒.可以看出除傳統消毒技術以外，越來越多新型消毒技術被應用.這些技術可以控制消毒過程中副產物的產生，從而降低消毒副產物對人體健康和生態環境帶來的潛在危害和風險.

　　圖3 2000—2012年國際飲用水消毒技術熱點專利分類

　　3.3 領先國家飲用水消毒技術及我國與其研究差距

 　　3.3.1 領先國家消毒領域總體情況

 　　為了進一步了解各國飲用水消毒領域發展狀況，我們選擇5個在該領域研究處于領先地位的國家進行調查，并將我國的發展情況與其他國家進行對比分析.

　　可以看出在2000—2012年間，美國不但發文量位列第一，而且文章被引頻次(16736)也遠高于其他國家，表明美國在飲用水消毒領域做了大量高水平的研究.瑞士發文量和文章被引頻次(2464)雖遠低于美國，但其篇均被引頻次(36.78)要遠高于美國(21.76)，可以認為瑞士在這方面的研究得到廣泛的認可，居于國際領先水平.而我國發文量雖僅次于美國，但篇均被引頻次只有8.14，與其他4個領先國家相比差距明顯，表明我國在飲用水消毒方面的研究雖投入大量的精力，但仍處于追隨者的階段，缺乏原創性的研究.

       通過對5個國家研究可以看出這5個國家發文數的總體趨勢是隨時間而增加，尤其在近5年來達到了新高，表明這些國家越來越重視飲用水消毒領域方面的研究.通過對比各國每年發文數量可以看出，在2000年我國的發文量最低，因而我國在該領域的研究起步要晚于其他領先國家.但我國發展勢頭迅猛，近年來發文數量已經趕超除美國以外的其他國家，進一步表明我國對飲用水消毒研究的高度重視.

　　3.3.2 領先國家研究熱點

　　我們分3個階段(2000—2004年、2005—2008年和2009—2012年)列出美國、瑞士和中國排在前10位的關鍵詞，從而反映這3個國家的研究熱點及趨勢.

　　根據表 2可知，美國在飲用水消毒領域最為關注的是消毒副產物和消毒方法工藝.在消毒工藝技術方面，該國主要是以氯化和臭氧氧化消毒研究為主.而在消毒副產物方面，“三鹵甲烷”和“鹵乙酸”持續受到研究者的重點關注.2005—2012年期間，“腐殖酸”和“天然有機物”作為前驅體對消毒副產物生成的影響以及其去除方法引起美國研究者的高度關注.2009—2012年，關鍵詞“基因毒性”首次出現，消毒副產物的毒性檢測及其對人體健康的影響已成為美國的研究熱點.

表2 2000—2012年美國、瑞士、中國飲用水消毒技術高頻次出現的關鍵詞 　

　　由表 2看出，瑞士在該領域持續而高度關注了消毒工藝技術、消毒過程的動力學以及消毒副產物的產生及去除.在消毒工藝方面，瑞士一直關注的是臭氧氧化等高級氧化技術.在2009—2012年，“太陽能消毒”首次出現在前10個關鍵詞中，表明研究者在關注高級氧化技術效能的同時，開始將重心轉移到技術的實用性和可操作性上.在消毒副產物方面，2000—2004年期間飲用水中含溴前驅物和溴化消毒副產物已經受到研究者的高度關注，較其他國家至少提前了5年.在2005—2008和2009—2012這兩個階段，研究者通過“可同化有機碳”的變化重點關注了飲用水在輸配過程中細菌的繁殖狀況.2009—2012年關鍵詞“雌激素活性”和“流式細胞術”的出現，表明評估與控制消毒副產物對人體健康和生態環境帶來的風險已成為近年來瑞士的研究熱點.

　　我國在這13年間出現的高頻關鍵詞如表 2所示(不含臺灣地區的數據).“氯和氯化”、“消毒副產物”是我國在2000—2012年飲用水消毒領域所發文章出現頻次最高的關鍵詞.在消毒工藝方面，由于目前我國自來水廠大部分采用的是氯消毒工藝，因此對該消毒技術的關注在我國一直居高不下.其他添加殺菌劑的化學消毒方法如“氯胺消毒”和“二氧化氯消毒”在我國也均有所研究.而高級氧化技術之一“臭氧氧化消毒”在2009—2012年才受到高度關注，與瑞士和美國相比落后近10年.在消毒副產物方面，我國研究者一直重點關注的是常規消毒副產物“三鹵甲烷”和“鹵乙酸”，這與我國采用的消毒方式息息相關.2009—2012年，“基因毒性”出現在我國飲用水消毒領域前10個關鍵詞中，表明我國在飲用水風險評估方面的研究已經緊跟發達國家.另外，在消毒副產物控制方面，我國傾向于利用混凝工藝來去除飲用水中的消毒副產物前驅體來減少消毒副產物的生成.

　　由圖 7和表 3可以看出在2000—2012年間，美國、日本、歐盟和中國在飲用水消毒應用研究中最為關注的是飲用水消毒技術工藝和消毒副產物去除技術.在消毒工藝技術方面，氯化消毒成為關注最多和應用最為成熟的技術.其他消毒工藝技術根據關注程度從高到低依次排序：美國為紫外消毒、電化學消毒以及氧化消毒;日本為電化學消毒、紫外消毒、氧化以及臭氧消毒;歐盟為紫外消毒、電化學消毒、氧化和臭氧消毒;中國為紫外消毒和臭氧消毒.可以看出與其他領先國家相比，我國消毒技術研究重點仍在于傳統的消毒技術，而對新興消毒工藝(如：電化學消毒)關注相對較少.

　　　　表3 飲用水消毒技術不同專利號與相對應的研究方向

　　4 結論

　　1)在2000—2012年國際上對飲用水消毒研究的關注度持續增加.該領域的基礎研究和應用研究關注重點主要集中在消毒工藝技術、消毒副產物以及研究方法方面.在消毒工藝技術方面，氯化消毒一直是國際研究的重點.隨著消毒副產物的不斷發現，高級氧化技術(紫外、臭氧)作為相對安全的替代技術已經步入應用.在消毒副產物方面，研究者最初關注的是消毒劑與水中天然有機物生成的常規消毒副產物，如三鹵甲烷和鹵乙酸.隨著臭氧氧化技術的應用，水體中無機物溴離子在此過程中生成的溴代物也引起研究者的高度關注.在研究方法方面，研究者一直致力于消毒副產物生成動力學及控制技術的研究.近年來隨著消毒副產物對人體健康危害的不斷發現和認知，研究者開始引入毒理學指標來評價飲用水的安全性.具體參見污水寶商城資料或http://www.dongaorq.cn更多相關技術文檔。

　　2)我國與在本領域領先國家美國、歐洲相比，研究起步晚，但近幾年研究產出增長顯著.在研究水平上，我國原創性研究較少，整體仍然處于跟跑地位.我國的研究工作主要集中在氯氧化消毒工藝和常規消毒副產物方面，近幾年來高級氧化技術和一些新興的消毒副產物也開始受到關注.為保障我國飲用水安全，在關鍵的飲用水消毒工藝環節，亟需開展低風險的消毒技術與工藝研發，新型消毒副產物的控制，以及引入水質毒理學評價指標等研究，進一步提高我國消毒技術研究和應用水平.