1 引言(Introduction)

　　厭氧氨氧化(Anaerobic Ammonia Oxidation, Anammox)技術(shù)作為近年來成功研發(fā)的新型生物脫氮技術(shù), 因具備能耗低、無需外加碳源、產(chǎn)泥量較少等優(yōu)點受到人們的密切關(guān)注(胡寶蘭等, 1999;Jetten et al., 1997).目前, 該技術(shù)在荷蘭、丹麥等國已成功運用于消化污泥壓濾液、馬鈴薯加工廢水及垃圾滲濾液等廢水處理過程(Li et al., 2015a;唐崇儉等, 2010).厭氧氨氧化是指厭氧氨氧化菌在厭氧或缺氧條件下, 以NH4+-N為電子供體, NO2--N為電子受體, 將NH4+-N、NO2--N轉(zhuǎn)化為N2的生物氧化過程(曹天昊等, 2015).在厭氧氨氧化過程中, 約有11%的總氮會轉(zhuǎn)變NO3--N, 造成NO3--N的累積;同時, 在實際含氮廢水中, 也往往存在有機(jī)物(Chen et al., 2016;Li et al., 2015b).NO3--N和有機(jī)物均可被反硝化細(xì)菌利用, 但另一方面, 反硝化細(xì)菌也會同厭氧氨氧化菌競爭作為電子受體的NO2--N, 從而導(dǎo)致厭氧氨氧化菌脫氮能力的降低.目前, 已有學(xué)者(魏思佳等, 2016)報道, 厭氧氨氧化菌可以與其他細(xì)菌共存, 如反硝化細(xì)菌, 這也使得利用厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同作用實現(xiàn)同步脫氮除碳處理含氮和COD的廢水成為可能.當(dāng)前, 已有較多研究表明, COD與COD/TN都會影響厭氧氨氧化脫氮性能, 另一方面, 作為厭氧氨氧化基質(zhì)的NH4+-N、NO2--N也是影響其工藝穩(wěn)定性的重要因素(操沈彬等, 2013;李媛, 2014).Chen等(2016)發(fā)現(xiàn), 當(dāng)進(jìn)水COD<99.7 mg·L-1時, 厭氧氨氧化脫氮能力有所提升, 當(dāng)COD達(dá)到284.1 mg·L-1時, 厭氧氨氧化完全被抑制;魏思佳等(2016)在保持進(jìn)水COD 300 mg·L-1、NO2--N 145 mg·L-1條件下, 通過改變NH4+-N進(jìn)水濃度發(fā)現(xiàn), 要保持總氮去除率>94%, COD/NH4+-N值要大于3.25, NH4+-N/NO2--N值要小于0.63, 但未能考慮進(jìn)水COD、NO2--N等因素變化的影響.因此, 如何快速、準(zhǔn)確地選取工藝條件實現(xiàn)厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同同步脫氮除碳, 采用傳統(tǒng)方法仍較為復(fù)雜困難, 亟需新的解決手段.

　　智能算法作為當(dāng)前一個新興領(lǐng)域, 因具有無需準(zhǔn)確的數(shù)學(xué)模型、強(qiáng)大的推理機(jī)制, 以及各智能算法之間良好的兼容性和相互彌補性, 對于解決復(fù)雜的實際問題變得越來越熱門(向娜, 2012).在廢水處理領(lǐng)域中, 智能算法的出現(xiàn)很好地解決了廢水處理過程中具有的約束性、非線性、不確定性和建模困難等問題, 目前已廣泛應(yīng)用于水質(zhì)監(jiān)測、參數(shù)優(yōu)化、模擬建模、工藝控制等方面(韓偉, 2015;Badrnezhad et al., 2014).BP算法是目前應(yīng)用最廣泛的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)算法, 它通過隱含層將輸入數(shù)據(jù)從輸入層變?yōu)榫W(wǎng)絡(luò)輸出量, 實現(xiàn)空間映射.通過對網(wǎng)絡(luò)輸出和期望輸出進(jìn)行比較, 根據(jù)梯度下降法調(diào)整權(quán)重, 至網(wǎng)絡(luò)輸出與期望輸出的均方差達(dá)到最小, 使得BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有良好的非線性映射能力(黃明智, 2010).目前, 針對基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的軟測量模型已經(jīng)有了大量研究, 其在廢水處理中的運用也越來越廣(韓偉等, 2014).

　　在工程中經(jīng)常會遇到如實現(xiàn)厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同同步脫氮除碳此類的多準(zhǔn)則或多設(shè)計目標(biāo)下的設(shè)計和決策問題, 這些目標(biāo)往往相悖, 要找到滿足這些目標(biāo)的最佳設(shè)計方案, 就要解決多目標(biāo)和多約束的優(yōu)化問題(高媛, 2006).傳統(tǒng)的多目標(biāo)優(yōu)化方法, 如加權(quán)法、約束法、混合法、目標(biāo)規(guī)劃法、最大最小法等, 因存在主觀性大、優(yōu)化進(jìn)展不可操作的缺點, 在處理高維數(shù)、多模態(tài)、非線性等復(fù)雜問題上存在許多不足(余廷芳等, 2013).在2002年, Deb等(2000)提出了非常經(jīng)典的快速非支配排序遺傳算法NSGA-Ⅱ, 所求的最優(yōu)解集能夠很好地逼近Pareto前沿, 所采用的距離擁擠機(jī)制使得最優(yōu)解集擁有良好的分布, 因其良好的綜合性能而被廣泛應(yīng)用到實際系統(tǒng)設(shè)計中(Huang et al., 2016).韓偉(2015)基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和NSGA-Ⅱ設(shè)計出的一套針對造紙廢水的控制-預(yù)測-優(yōu)化系統(tǒng), 為智能算法在造紙廢水厭氧處理的應(yīng)用提供了幫助.對于過程更為復(fù)雜的厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同問題卻很少有人涉及.

　　本文以厭氧氨氧化與反硝化過程為研究對象, 以NH4+-N和COD去除效果同時最大化為目的, 通過建立起的PCA-BP預(yù)測網(wǎng)絡(luò)和NSGA-Ⅱ優(yōu)化網(wǎng)絡(luò), 對厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同實現(xiàn)同步脫氮除碳過程進(jìn)行優(yōu)化, 確定進(jìn)水NH4+-N、NO2--N和pH等參數(shù)的最佳取值.以期為此類廢水處理過程存在的協(xié)同優(yōu)化問題和智能算法的實際應(yīng)用提供參考和指導(dǎo).

　　2 材料與方法(Materials and methods)2.1 實驗裝置和工作條件

　　實驗裝置采用如圖 1所示的上流式厭氧污泥床(Up-flow Anaerobic Sludge Bed, UASB)裝置, 其材質(zhì)為有機(jī)玻璃, 反應(yīng)器有效容積為25.12 L, 其中, 反應(yīng)區(qū)容積為18.12 L, 沉淀區(qū)容積為7 L.反應(yīng)器外包裹黑布以防止光氧化菌的影響.模擬廢水由BT600-2J型蠕動泵經(jīng)反應(yīng)器底部布水系統(tǒng)進(jìn)入反應(yīng)器, 通過控制泵的轉(zhuǎn)速控制廢水停留時間, 氣、泥、水混合液通過設(shè)在反應(yīng)器頂部的三相分離器分離, 出水由溢流堰排出.水質(zhì)參數(shù)在線監(jiān)測系統(tǒng)由在線pH儀表(美國哈希公司, GLI MODEL33)和濕式氣體流量計(LML-1型)組成.實驗所用接種污泥為廣州某污水廠厭氧段污泥, 反應(yīng)器經(jīng)6個月成功啟動并達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài).在HRT為8 h時, 氨氮、亞硝酸鹽氮和總氮的去除負(fù)荷分別為0.56、0.76和1.32 kg·m-3·d-1.在穩(wěn)定階段, 氨氮去除、亞硝酸鹽氮去除與硝酸鹽氮的生成比為1：(1.25±0.03)：(0.28±0.02), 接近于理論值.

　　圖 1 UASB反應(yīng)器示意圖

　　實驗采用人工自配廢水, 主要成分為(mg·L-1)：KH2PO4 10, CaCl2·2H2O 5.6, MgSO4·7H2O 300, NaHCO3 1250, 微量元素濃縮液各1.25 mL, 具體組分參見Wang等(2009)方法投加.NH4+-N、NO2--N和COD由NH4Cl、NaNO2和葡萄糖按需提供, 控制進(jìn)水NH4+-N與NO2--N物質(zhì)的量比為1：1.32, 用碳酸氫鈉調(diào)節(jié)進(jìn)水pH在7.3~7.8之間.進(jìn)水NH4+-N、NO2--N和COD的水質(zhì)指標(biāo)見表 1.實驗期間, NH4+-N測定采用納氏分光光度法, NO2--N測定采用萘乙二胺分光光度法, COD測定采用重鉻酸鉀滴定法.

　　2.2 PCA-BP模型的建立

　　BP(Backpropagation)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是一種具有連續(xù)傳遞函數(shù)的多層前饋人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò), 以均方誤差最小化為目標(biāo), 其訓(xùn)練方式采用誤差反向傳播算法, 通過不斷修改網(wǎng)絡(luò)的權(quán)值和閾值, 最終達(dá)到高精度擬合數(shù)據(jù)的非線性不確定性數(shù)學(xué)模型(劉春艷等, 2013).在實際使用過程中, 由于針對厭氧氨氧化的廢水處理控制過程是一個包含多變量、多目標(biāo)、多層次的有著海量信息的復(fù)雜系統(tǒng), 其各種水質(zhì)參數(shù)之間存在強(qiáng)烈耦合和關(guān)聯(lián)的情況, 因此, 本文采用PCA(Principal Component Analysis)揭示各過程變量間的線性相關(guān)關(guān)系, 將多個相關(guān)變量轉(zhuǎn)化為少數(shù)幾個相互獨立變量, 實現(xiàn)輸入數(shù)據(jù)降維, 即輔助變量的精選(劉博等, 2015;冉維麗等, 2004).

　　PCA是一種統(tǒng)計相關(guān)分析技術(shù), 是作為輸入數(shù)據(jù)集降維和揭示變量間線性相關(guān)關(guān)系的工具(Yao et al., 1997).主元分析的基本思想是在保證數(shù)據(jù)信息丟失最少的原則下, 對高維變量空間進(jìn)行降維處理分析, 使低維特征向量中的主成分變量能保留原始變量的特征信息，同時消除冗余信息(Jolliffe et al., 2016).

　　基于PCA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測模型的主要建模步驟如下：①原始數(shù)據(jù)的獲取, 通過改變進(jìn)水條件, UASB厭氧反應(yīng)器成功運行150 d, 在此期間獲得進(jìn)水NH4+-N、NO2--N、COD、pH和出水NH4+-N、COD、pH等多項指標(biāo);②數(shù)據(jù)預(yù)處理, 包括數(shù)據(jù)異常值的剔除和歸一化操作, 其目的在于確保模型的輸入和輸出值的統(tǒng)計分布大致均勻, 從而提高模型的運行精度及運行速度;③將步驟②獲得的數(shù)據(jù)利用PCA進(jìn)行數(shù)據(jù)降維, 通過計算累計方差貢獻(xiàn)率, 確定主成分個數(shù), 組成新的數(shù)據(jù)樣本矩陣實現(xiàn)數(shù)據(jù)降維;④利用步驟③中獲取的新的樣本數(shù)據(jù), 利用BP算法建立起預(yù)測模型;確立BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始權(quán)值和閾值, 并通過“試錯法”確定隱含層神經(jīng)元數(shù), 進(jìn)行訓(xùn)練與測試;⑤數(shù)據(jù)可視化輸出, 將最終得到的結(jié)果以圖表形式輸出以供分析.

　　2.3 基于PCA-BP和NSGA-Ⅱ的多目標(biāo)優(yōu)化模型

　　NSGA-Ⅱ算法是基于NSGA(Non-Dominated Sorting in Genetic Algorithms)算法進(jìn)行改進(jìn), 用于解決多目標(biāo)優(yōu)化問題(Deb et al., 2000).針對NSGA-Ⅱ算法的建立需要關(guān)于優(yōu)化目標(biāo)問題的數(shù)學(xué)模型, 對于厭氧氨氧化等廢水處理工藝而言, 由于各參數(shù)量與優(yōu)化目標(biāo)之間往往是非線性且復(fù)雜的關(guān)系, 傳統(tǒng)的機(jī)理建模無法做到, 本文中通過采用PCA-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)很好地模擬出各參數(shù)量與優(yōu)化目標(biāo)量之間的關(guān)系, 將該模型代替?zhèn)鹘y(tǒng)的數(shù)學(xué)模型用于NSGA-Ⅱ算法中解決厭氧氨氧化處理過程中存在的多目標(biāo)優(yōu)化問題, 最終建立起基于PCA-BP和NSGA-Ⅱ相結(jié)合的多目標(biāo)優(yōu)化模型.本文中模型均在Matlab2015b軟件平臺、Windows10環(huán)境下建立.NAGA-Ⅱ算法的基本流程如圖 2所示.

　　圖 2優(yōu)化模型流程示意圖

　　針對厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同實現(xiàn)同步脫氮除碳, 建立如下優(yōu)化模型, 目標(biāo)函數(shù)如式(1)和(2)所示, 約束條件見式(3).

　　式中, net1、net2分別為基于PCA-BP算法建立的NH4+-N和COD去除濃度預(yù)測模型, CNH4+-N, in、CNO2--N, in、CCOD, in、pHin分別代表進(jìn)水NH4+-N、NO2--N、COD和pH, 進(jìn)一步選取NSGA-Ⅱ參數(shù)為：種群數(shù)量100、交叉概率0.4、變異概率0.05、最大進(jìn)化代數(shù)500.

　　2.4 原始數(shù)據(jù)的采集及PCA處理

　　UASB反應(yīng)器成功啟動之后進(jìn)行數(shù)據(jù)采集工作, 通過改變進(jìn)水條件, 反應(yīng)器連續(xù)運行工作150 d.采集到的數(shù)據(jù)剔除明顯異常值后利用拉依達(dá)準(zhǔn)則剔除離群值, 共得到144組元數(shù)據(jù).實驗選取的模型輸入量包括進(jìn)水NH4+-N、NO2--N、COD和pH 4項操作變量, 以COD和NH4+-N去除濃度作為模型輸出變量.為消除量綱影響, 提高模型運算速度, 利用公式(4)對原始數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化處理：

　　式中, S(i)為數(shù)據(jù)集中的一組數(shù)據(jù);max(S)為數(shù)據(jù)集中最大的一組數(shù)據(jù);min(S)為數(shù)據(jù)集中最小的一組數(shù)據(jù).

　　經(jīng)歸一化處理后的數(shù)據(jù)使用MATLAB 2015b軟件進(jìn)行PCA降維操作, 通過分析各個變量的相關(guān)性降低輸入數(shù)據(jù)維數(shù), 去除冗余信息及減少BP的計算量.處理結(jié)果如圖 3所示, 雙標(biāo)圖(圖 3a)顯示了輔助變量與樣本點之間的多元關(guān)系, 連接原點和各變量的直線稱為“向量”, 其在某一主成分上的投影表明該變量對該主成分的重要程度, 同時也體現(xiàn)了該主成分對該變量的解釋程度(劉博等, 2015).從圖 3a中變量的矢量長度可以看出, 進(jìn)水NH4+-N、NO2--N濃度和進(jìn)水pH都是十分重要的影響變量, 相對來說, 進(jìn)水COD的影響較小.從圖 3b可以看出, 第一主成分的方差貢獻(xiàn)率為71.58%, 第二主成分的方差貢獻(xiàn)率為17.21%, 總貢獻(xiàn)率為88.79%, 屬于中等偏上的擬合度水平;根據(jù)主成分的一般選則標(biāo)準(zhǔn), 累計方差貢獻(xiàn)率≥85%的前k個主成分能夠包含絕大部分信息, 后面的其他成分則可以舍棄, 這里原來的4項指標(biāo)即可由這2個主成分代替.

　　圖 3雙標(biāo)圖(a)和方差貢獻(xiàn)率(b)

　　本文選取3個評價指標(biāo)用以表征模型預(yù)測性能, 其中, MAPE(Mean Absolute Percent Error)是所有相對誤差的絕對值求和的平均值, 能從整體上更好地反映預(yù)測值的實際情況;RMSE (Root Mean Square Error)是觀測值與真實值偏差的平方與觀測次數(shù)n比值的平方根, 可以說明樣本的離散程度, RMSE值越小, 說明預(yù)測模型描述實驗數(shù)據(jù)的精確程度越高, 反之亦然;r(correlation coefficient)反映了預(yù)測值與實際值線性關(guān)系的強(qiáng)弱, r值越接近于1, 代表預(yù)測值與實際值越接近(劉林等, 2017).

　　3 結(jié)果與討論(Results and discussion)3.1 PCA-BP模型預(yù)測仿真

　　結(jié)合上文, 原始數(shù)據(jù)經(jīng)歸一化和PCA處理后, 分別建立起基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的NH4+-N和COD去除濃度預(yù)測模型, 其中, 輸入層為進(jìn)水NH4+-N、NO2--N、COD和pH, 輸出層分別為NH4+-N和COD去除濃度, 通過試錯法選用5個節(jié)點作為隱含層節(jié)點, 模型的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)最終為4-5-1.從實驗樣本中選取120組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練樣本, 24組數(shù)據(jù)作為檢驗樣本.值得注意的是, 模型的訓(xùn)練樣本和檢驗樣本的選取都應(yīng)包含多種條件.選用函數(shù)tansig和logsig作為隱含層和輸入層神經(jīng)元的傳遞函數(shù), 選用函數(shù)trainlm作為訓(xùn)練函數(shù).網(wǎng)絡(luò)的學(xué)習(xí)速率為0.3, 學(xué)習(xí)動量常數(shù)為0.001, 目標(biāo)誤差為0.015, 最大迭代為1000次.仿真結(jié)果如圖 4和表 2所示.

　　圖 4 PCA-BP模型對NH4+-N (a)和COD (b)去除的仿真結(jié)果

　　從圖中可以看出, 模型預(yù)測值與實際真實值基本趨同.由表 2可知, 檢驗樣本中對NH4+-N去除濃度的預(yù)測值和真實值之間的平均相對誤差為9.98%, 均方根誤差為8.17, 預(yù)測數(shù)據(jù)與實際數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)為0.9164;而對COD而言, 其預(yù)測值與真實值之間的平均相對誤差為9.57%, 均方根誤差為8.17, 預(yù)測數(shù)據(jù)與實際數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)為0.9987.兩模型的平均預(yù)測誤差都在10%以內(nèi), 這表明BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有很好的預(yù)測能力及良好的非線性映射能力, 能夠作為NSGA-Ⅱ的目標(biāo)函數(shù).具體聯(lián)系污水寶或參見http://www.dongaorq.cn更多相關(guān)技術(shù)文檔。

　　3.2 基于PCA-BP和NSGA-Ⅱ的多目標(biāo)優(yōu)化的實現(xiàn)

　　模型優(yōu)化結(jié)果如圖 5所示, 由圖中Pareto最優(yōu)邊界點可以看出, 出水NH4+-N去除濃度和COD去除濃度之間存在或則這樣的關(guān)系：當(dāng)出水NH4+-N去除濃度提高時, 出水COD去除濃度隨之下降, 反之亦然.為直觀地從數(shù)學(xué)模型角度解釋預(yù)測模型中NH4+-N去除濃度和COD去除濃度之間的線性關(guān)系, 運用MATLAB的聚類多項式線性擬合工具進(jìn)行擬合, 出水NH4+-N去除濃度和COD去除濃度之間的聯(lián)系可以用四次多項式表示為式(5), 其可決系數(shù)R2為0.9963.

　　圖 5(Fig. 5)

　　圖 5優(yōu)化模型運行結(jié)果 Fig. 5 Results of the optimization model

　　表 3給出了部分Pareto最優(yōu)邊界點和此進(jìn)水條件下的實驗室出水真實測定值, 對比模型給出的模擬值與實驗真實值, 兩者差別不大, 表明本文所建立的多目標(biāo)優(yōu)化模型較為可靠, 能夠得到最優(yōu)解集.圖 6給出了目標(biāo)迭代過程中每一代進(jìn)水NH4+-N、NO2--N、COD和pH參數(shù)的分布情況, 從圖中可以看出, 進(jìn)水COD變化不大, 其值保持在106 mg·L-1左右, 進(jìn)水pH分布于7.3~7.5之間, 進(jìn)水NH4+-N與NO2--N均勻分布于280~320 mg·L-1和210~320 mg·L-1之間;進(jìn)一步分析進(jìn)水NH4+-N/NO2--N與出水NH4+-N去除濃度之間的關(guān)系(圖 7a), 發(fā)現(xiàn)隨著出水NH4+-N去除濃度增大, NH4+-N/NO2--N由0.95增大到1.50, 其表現(xiàn)為進(jìn)水NH4+-N濃度增大, 而NO2--N濃度降低, 這可能是因為高濃度的NO2--N會抑制微生物活性, 相應(yīng)的雖然NH4+-N濃度提升, 但低pH相應(yīng)的低游離氨使厭氧氨氧化系統(tǒng)更為穩(wěn)定(Jaroszynski et al., 2011);分析進(jìn)水COD/NH4+-N與出水NH4+-N去除濃度之間的關(guān)系, 從圖中可以看出(圖 7b), 隨著出水NH4+-N去除濃度增大, COD/ NH4+-N由0.38下降到0.33, 可見要想使厭氧氨氧化反應(yīng)器具有較優(yōu)的脫氮效果, 控制進(jìn)水COD與NH4+-N濃度比值是十分重要的.

　　圖 6 Pareto最優(yōu)邊界中各變量分布

　　圖 7 NH4+-N/NO2--N (a)、COD/ NH4+-N (b)與NH4+-N去除濃度關(guān)系

　　4 結(jié)論(Conclusions)

　　1) 通過PCA降維操作處理模型輸入量, 分析各向量在某一主成分上的投影和矢量長度可知, 進(jìn)水NH4+-N、NO2--N濃度和進(jìn)水pH都是十分重要的影響變量, 相對來說, 進(jìn)水COD的影響較小.

　　2) 通過PCA降維操作, 可以使模型輸入變量由4個降為2個, 去除冗余信息的同時, 可以減少BP的計算量.

　　3) 針對厭氧氨氧化過程中NH4+-N去除和COD去除雙項優(yōu)化問題, 成功建立起基于PCA-BP的出水NH4+-N去除和COD去除預(yù)測模型, 模型測試數(shù)據(jù)與實際數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)分別為0.9164和0.9987, 且兩模型的平均預(yù)測誤差都保持在在10%以內(nèi).

　　4) 在出水NH4+-N去除和COD去除預(yù)測模型上, 利用NSGA-Ⅱ建立了厭氧氨氧化與反硝化協(xié)同實現(xiàn)同步脫氮除碳優(yōu)化模型, 優(yōu)化結(jié)果表明, 該模型給出的解決方案有效可行, 分析各進(jìn)水參數(shù)之間的關(guān)系得出, 隨著出水NH4+-N去除能力的提升, 應(yīng)當(dāng)提高進(jìn)水NH4+-N/NO2--N和降低COD/ NH4+-N的比值。(來源：環(huán)境科學(xué)學(xué)報 作者：謝彬)